Não, você não pode armazenar diretamente músicas não compradas do iTunes (ou Apple Music) na Biblioteca de Música do iCloud. O iCloud Music Library foi projetado para sincronizar músicas que você comprou ou assinou através dos serviços da Apple. Não funciona como um armazenamento em nuvem de uso geral para arquivos de música de outras fontes. Você pode, no entanto, armazenar outros tipos de arquivos (incluindo arquivos de música roubados de CDs, baixados de outros serviços etc.) no iCloud Drive, mas esse é um serviço separado e não se integra com a Apple Music ou os mesmos recursos de sincronização.